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分子筛合成机理研究获进展
作者:转载    转贴自:科技长廊    点击数:878    文章录入: zhaizl


李灿院士研究组受邀撰写的文章“UV Raman Spectroscopic Studies on Active Sites and Synthesis Mechanisms of Transition Metal-Containing Microporous and Mesoporous Materials”在近期出版的《化学研究述评》(Accounts of Chemical Research)上发表(Fengtao Fan,Zhaochi Feng, Can Li, Accounts of Chemical Research, 2009, ASAPhttp://pubs.acs.org/doi/pdfplus/10.1021/ar900210g
文章报道了近几年来李灿研究组利用紫外拉曼光谱在含过渡金属杂原子分子筛(如TS-1, Ti-MCM-41,Fe-ZSM-5和Fe-SBA-15)活性位鉴定,以及几种典型分子筛(如X型分子筛,Fe-ZSM-5)合成机理研究方面取得的进展。
李灿研究组于1998年成功研制出我国第一台具有自主知识产权的紫外拉曼光谱仪,解决了国际拉曼光谱领域长期存在的荧光干扰问题,并在国际上最早将其应用于催化及材料科学的研究。通过紫外共振拉曼光谱首次获得了钛硅分子筛(TS-1)中有关骨架钛物种存在的直接证据。建立了鉴定微孔和中孔分子筛骨架中过渡金属杂原子的拉曼光谱研究方法,这一方法已被国际催化界认为是一种最为可靠的杂原子表征方法。利用紫外拉曼避开荧光和增加灵敏度的特点,自行设计了可以原位研究水热合成过程的原位紫外拉曼光谱池,从分子层次上研究了杂原子分子筛合成中含杂原子活性中心的演化以及分子筛形成过程。
除了紫外拉曼光谱在分子筛催化剂相关领域的研究工作,李灿研究组还利用紫外拉曼光谱发现了氧化钛表面与体相结构不同且温度增加时相变不同步,并将氧化钛表面物相信息和光催化活性相关联,提出了“锐钛矿-金红石表面结增强光催化活性”的新概念;将紫外拉曼光谱应用到在负载型高分散过渡金属氧化物催化剂、催化剂表面积炭失活、固体氧化物超强酸、光电材料以及生物化学等多个研究领域。2004年研究组又研制成功紫外——可见全波段共振拉曼光谱议,使我国在拉曼光谱的催化表征研究方面继续处于国际先进水平。2008年,李灿研究组与卓立汉光仪器公司合作,开始将紫外拉曼光谱仪产业化。
在过去的10年间,紫外拉曼光谱已经在化学、物理和生命科学等诸多领域显示出巨大的优越性,成为一项重要的分子光谱技术。由于李灿院士研究组工作的影响,国内外许多研究机构纷纷与中科院大连化物所开展了紫外拉曼光谱在催化和材料科学方面的合作研究工作,同时国外厂商纷纷加紧紫外拉曼光谱仪的研制。紫外拉曼光谱技术及其在催化研究中的应用产生了重要的学术和社会影响。
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